蔚山国立科学技术研究所Lee等-结构转变对sII型水合物客体交换行为的影响-CEJ

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Title(题目): Influence of structural transformation on guest exchange behavior in the sII hydrate -(CO2 + N2) replacement for energy recovery and CO2 sequestration(结构转变对sII型水合物中—(CO2 + N2) 替换在能量回收和CO2封存方面的客体交换行为的影响)

Authors(作者): Jonghyuk Lee, Junghoon Mok, Wonjung Choi, Yongwon Seo*

Source(来源):Chemical Engineering Journal ,2023,472:144680

Abstract(摘要):本研究通过实验手段研究了在不同二氧化碳浓度下,sII型(CH4 + C3H8)水合物与(CO2 + N2)的客体交换行为,旨在阐明初始sII型水合物结构转变对不同进气组成和注入压力下的替换效率的影响。替换程度、结构鉴定以及替换后水合物中客体分子的笼占有率通过气相色谱(GC)、粉末X射线衍射(PXRD)和13C核磁共振波谱(NMR)的综合分析得以确定。实验结果表明,在更高的二氧化碳分压(PCO2)下注入含有更高浓度二氧化碳(%CO2)的原料气,会导致替换后sI型水合物的质量分数更高(即从sII型到sI型的结构转变程度更大),进而使替换效率更高。取代后新形成的sI水合物主要由CO2和N2组成。通过PXRD图谱的Rietveld精修分析发现,替换后sII型水合物中较小笼(512笼)的客体包合行为对替换后水合物中总的CO2/N2比例具有显著影响。本研究的发现为烟气注入过程中sII水合物中的客体交换机制提供了有价值的见解,并有助于估计通过天然气水合物中的客体替代进行能量回收和二氧化碳封存的最佳烟气组成。

DOI:10.1016/j.cej.2023.144680

Link(链接):https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894723034113


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