布鲁塞尔自由大学, Beckw´ee -一种高效的甲烷装载和卸载储存系统- AE

(结构I型甲烷水合物限制在C8接枝的SBA-15中：一种高效的甲烷装载和卸载储存系统)

Source(来源):Applied Energy, 2024，353：122120

Abstract(摘要): 疏水SBA-15介孔中限制水和甲烷有利于甲烷水合物的形成。C8接枝的疏水反应加速了甲烷在水合物中的储存和分解动力学。基于TGA和定量NMR光谱测定在0.5组nm-2下的C8接枝密度。多核1H-1H DQSQ和1H-1H RFDR NMR为SBA-15介孔内存在C8链提供了光谱证据，表明接枝的C8链与孔隙侵入的水之间存在密切的空间接近性。X射线衍射表明SBA – 15C8上形成了I型结构的水合物。在7.0 MPa和248 K条件下，疏水SBA-15 C8的水-水合物转化率达到96%，而同等孔径、孔体积和表面积的原始SBA-15样品的水-水合物转化率仅为71%。包合物负载为14.8 g/g。2D相关NMR光谱（1H-13C CP-HETCOR，1H-1H RFDR）揭示了水合物的形成发生在SBA-15 C8的孔内以及颗粒间体积中。在SBA-15 C8负载的甲烷水合物的初始结晶需要几个小时后，在248K下的变压过程允许在几分钟内从结构中解吸和再吸附甲烷，而不会融化冷冻的水结构。在随后的19个循环中实现了甲烷的快速装载和卸载，动力学没有损失。在不需要重新冷冻水的情况下收获气体和再生结构的能力代表了相对于分别在298K和248K下熔化和随后再结晶水合物的50%的能量增益。在甲烷解吸后，使用13C和2H NMR光谱观察到少量残留的甲烷水合物与无定形但局部有序的冰相结合。这一效应为吸附-解吸循环中水合物形成动力学的增强提供了解释。这些发现为基于笼形水合物的甲烷储存开辟了新的视角。

DOI: 10.1016/j.apenergy.2023.122120

Link(链接): https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0306261923014848