海洋科学与技术国家实验室Zhengcai Zhang等-裂缝状孔隙中甲烷水合物形成：表面亲水性的影响- ENERGY

Title(题目): Methane hydrate formation in slit-shaped pores: Impacts of surface hydrophilicity

(裂缝状孔隙中甲烷水合物的形成:表面亲水性的影响)

Authors(作者): Zhengcai Zhang , Peter G.Kusalik,ChanglingLiu, Nengyou Wu（吴能友）*

Source(来源): Energy, 2023,285:129414

Abstract(摘要): 天然气水合物成藏和基于水合物的天然气储运技术与孔隙空间水合物的形成过程密切相关。然而，这一过程的分子机制尚不清楚。在这里，我们采用分子模拟来研究表面改性二氧化硅孔隙中甲烷水合物的形成，特别强调孔隙表面特征的影响。结果表明，在相同的热力学条件下，甲烷水合物对疏水和亲水孔隙表面均不表现出偏好，并倾向于在亲水狭缝的中心部分成核。这意味着，虽然表面性质可以影响其上分子的动力学和结构，从而影响甲烷浓度，最终影响笼形结构形成的概率，但约束效应最终控制了成核过程。此外，用甲烷预填充孔隙可以显著加速水合物的形成。这是因为吸附在孔隙中的甲烷气泡可以显著提高溶液中的甲烷浓度。此外，疏水表面有助于甲烷在水中的溶解，这既可以促进分子在甲烷气泡之间的传输，也可以增强甲烷水合物的成核。该研究提高了对孔隙中水合物形成过程的认识，有助于设计满足水合物技术要求的天然气水合物促进剂或抑制剂。

注：一种是孔隙被水预填充(提体系I)，另一种是孔隙被甲烷预填充(体系II)。