清华Zeng siyu等-MgCl2对海洋环境中CO2水合物封存的影响- Energy

Title(题目): Effect of MgCl2 on CO2 sequestration as hydrates in marine environment: A thermodynamic and kinetic investigation with morphology insights

(MgCl2对海洋环境中CO2水合物封存的影响：热力学和动力学调查与形态学见解)

Authors(作者): Siyu Zeng, Zhenyuan Yin*（殷振元）, Junjie Ren, Dnyaneshwar R.Bhawangirkar, Li Huang , Praveen Linga

Source(来源): Energy,2024,286:129616

Abstract(摘要): 基于海洋水合物的二氧化碳封存(HBCS)有望实现碳中和。而海水中无机盐的存在，尤其是NaCl之外的MgCl2，会显著影响CO2水合物的形成速率和稳定性。在本研究中，研究了在MgCl2存在下CO2水合物的热力学、动力学和由此产生的形态特征，其质量分数范围为0至5.0wt%。实验结果表明，MgCl2具有热力学抑制作用，其抑制能力随质量分数的增加而增加。修正了CO2在MgCl2溶液中的溶解度模型，表明随着MgCl2质量分数的增加，CO2的溶解度逐渐减弱。此外，随着MgCl2质量分数的增加，CO2水合物的生长动力学降低。在CO2水合物形态方面，观察到在MgCl2质量分数较低(<1.0 wt %)时，CO2水合物成核后在气液界面处迅速形成致密的水合物膜，阻碍了CO2进一步转化为水合物。相反，在较高的质量分数(>3.0 wt%)下，CO2水合物表现出更多孔的浆状结构，促进了更多的气液接触和传质，从而促进了CO2向水合物的转化。在水合物分解过程中，观察到与CO2水合物形成相关的排盐效应，导致浓缩电解质(MgCl2)的积累，促进CO2水合物的解离。这些发现对理解海底环境中存在MgCl2时CO2水合物的形成和分解具有重要意义，并有助于开发有效的基于水合物的CO2封存策略。