石大华东Yunhang Liang等- 太赫兹双向脉冲电场诱导的甲烷水合物快速分解 - Energy

Authors(作者): Yunhang Liang, Xueqing Bi, Yunlong Zhao, Runnan Tian, Peihe Zhao, Wenjing Fang *（房文静）, Bing Liu （刘冰）*

Source(来源): Energy,2024,286:129633

Abstract(摘要): 电场促进水合物分解在甲烷提取和运输中有着广泛的应用，这得益于水分子的极化和低能量成本。然而，是否有进一步加速甲烷水合物分解的方法仍然是一个挑战。本文通过分子动力学模拟研究了五种电场对甲烷水合物的影响，包括太赫兹双向脉冲电场(BPEF)、太赫兹单向脉冲电场(PEF0.5)、太赫兹正弦电场(SEF)、占空比为50%的太赫兹正弦电场(SEF0.5)和静电场(DC)。我们提出，振幅为0.06 V/Å、频率为18.5 THz的太赫兹双向脉冲电场（BPEF）在水合物分解中达到最高效率。揭示了BPEF诱导水合物由晶体到液体的结构相变机制，这是由于电场与水的振动模式共振所致。此外，BPEF的振幅与甲烷水合物的分解呈正相关关系，其中1.8、7.0和18.5 THz附近的频率分解效率更高。在1.8THz下，振幅由0.12增加到0.16，使水合物分解速度加快29倍。这些发现有望改善水合物的提取和输运，促进太赫兹电场在水合物领域的应用。

式1-水分子的四体序参量

(a) 甲烷分子完全释放的时间演变及其振幅，(b) 在100 ps时释放的甲烷分子数量，以及(c–e) 在BPEF作用下，F4参数随模拟时间的变化，分别对应1.8 THz (c)、7.0 THz (d) 和18.5 THz (e)

Summary(结论): 

（1）水合物的甲烷分解受电场频率、振幅和波形的协同控制。特别是当参数对分别为0.06 V/Å和18.5 THz、0.13 V/Å和7.0 THz、振幅和频率分别为0.15 V/Å和1.8 THz时，BPEF能在短时间内快速诱导甲烷水合物高能量分解。因此，应用太赫兹双向脉冲电场来解决甲烷水合物解离速度慢和天然气输送管道堵塞的问题是一种潜在的方法。

(2) BPEF促进甲烷水合物分解的独特机理与其他电场的区别在于，太赫兹双向脉冲电场的频率与水分子的振动频率共振，可引起显著的氢键破坏。这种共振导致甲烷水合物中的水从结晶状态转变为流体状态。利用电场调节水分子的动态特性，有可能促进太赫兹技术在储气、海水淡化等领域的应用。

(3)甲烷水合物的分解行为对BPEF的频率和振幅具有双重响应，通过选择性地施加电场，可以缩短甲烷水合物准稳定状态的持续时间，进一步加速甲烷水合物的分解。这些发现有望促进甲烷水合物中CH4/CO2的替代，从而促进碳捕获和封存的发展。

DOI: 10.1016/j.energy.2023.129633

Link(链接):https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S036054422303027X